败给小茂并从他口中得知神奥地区的存在后，小智决定前往神奥地区，于是短暂休息后再次从真新镇出发。小智原本打算和上次前往丰缘地区时一样只带着皮卡丘前往新地区，但是他的长尾怪手偷偷地跟上了小智所乘坐的船，于是小智发现后也将它纳入了旅行的队伍。虽然小刚一开始并没有跟随小智前往神奥地区，但两个人很快就在神奥地区再次相遇并结伴同行。除了小刚外，小智还结识了另一名宝可梦协调训练家小光。就像对待小遥一样，小智也很支持小光挑战华丽大赛。此外，小智还申请了一个神奥地区的华丽大赛参加证。
在神奥地区，小智遇到了一位实力强劲的劲敌真司。在小智的旅途中，他与真司多次相遇，两人在宝可梦训练上完全相反的风格致使他们产生了矛盾。真司对待自己的宝可梦严厉且苛刻，有些时候甚至很残忍。真司认为宝可梦的实力是第一位的，凡是在战斗能力上不能令他满意的宝可梦，他会选择放生；而小智则认为训练宝可梦的最佳方法是通过耐心、关爱、友情和尊重。真司对小智的言论不以为然，因为小智的关爱和友情并没有给小智带来更多的胜利。在家缘市的家缘大会中，小智和真司阴差阳错地组成了搭档参加了双打对战，两人用迥异的风格获得了最终的胜利。但是真司则在比赛中认定他的小火焰猴能力羸弱，将其抛弃。小智则收留了这只小猴宝可梦，并向它保证会用自己的方式来养育和训练它。
尽管小智仍然对自己的训练理论很自信，他在对战中却还是多次被真司强大的宝可梦击败（真司只选择那些先天强壮的宝可梦作为自己的同行宝可梦）。小智的宝可梦虽然在意志力或是灵活性上可能更胜一筹，但是在实力上还远不能说与真司的宝可梦旗鼓相当，尤其是他在睿智湖和真司的全面对战中只打败了真司两只宝可梦，遭遇一场大败。真司的训练观念以及他和宝可梦间依靠严酷的训练建立的牵绊，对小智的价值观产生了很大的震撼，此后小智下定决心要更认真、谨慎地对待真司。
小智在神奥地区参加过两次华丽大赛，一次是在祝庆市，而另一次则是在米可利的建议下参加了米可利杯。小智还被湖之守护者亚克诺姆选中，和竹兰、帅哥、火箭队三人组一起对抗邪恶组织银河队以及宝可梦猎人J。经过小智一行人的努力，神奥地区终于摆脱了赤日和银河队的威胁，回归和平。另外，小智还参加了宝可圆环大会，在这场比赛中他的姆克鹰战胜了真司的乌鸦头头，这也是小智第一次在比赛中正面战胜真司。
在收集了八枚徽章后，小智参加了神奥联盟的铃兰大会，一路顺风顺水地打进八强。在8进4的比赛中，小智再次和真司进行全面对战，在最后的王牌对决中依靠当初那只被真司抛弃的小火焰猴（已经进化为烈焰猴）击败了真司的王牌电击魔兽，从而以6比5战胜真司晋级半决赛，这也是小智首次晋级大会四强。通过这场比赛，小智向真司证明通过耐心、关爱与友情来培育的宝可梦在实力上完全不输于真司那种严苛的方式训练出的宝可梦，而真司因此承认了小智的实力和价值观，并在这个问题上和他和解。小智挺进四强后，和使用传说的宝可梦的训练家达克多展开对战。对战中，小智的赫拉克罗斯、煤炭龟和圆陆鲨先后被达克多的达克莱伊轻松打败，但随后蜥蜴王表现出色，让达克莱伊首尝败绩。只是蜥蜴王很快就被达克多的第二只宝可梦拉帝欧斯一招击败，紧接着上场的大王燕也没能力挽狂澜，最后上场的皮卡丘经过一番苦战才和拉帝欧斯打成平手同时倒下。遗憾的是，此时小智已没有可战斗的同行宝可梦，最终还是以2比6败下阵来，止步铃兰大会四强。尽管两人的实力差距悬殊，但得益于小智跟他的宝可梦之间牢不可破的牵绊，他没有因为这次的失败而丧失斗志。达克多也被小智的表现折服，认可了小智的实力。而随着达克多在决赛中依然只派出达克莱伊就打倒了对手全部6只宝可梦从而夺冠，小智也成为铃兰大会上唯一让达克多派出第二只宝可梦的训练家。铃兰大会结束后，小光打算继续以顶尖协调训练家为目标继续旅行，而小刚则决定要成为一名宝可梦医生。一行人互相道别后，小智回到了真新镇并为出发前往合众地区进行准备。
宝可梦 超级愿望
在超级愿望中，小智和他的母亲以及大木博士一同旅行去合众地区。他与新人训练家修帝首次对战时，由于受到捷克罗姆的影响，皮卡丘无法使出电属性招式并因此败给了修帝的藤藤蛇，这让修帝产生了小智很弱的错觉。看到了合众地区各种各样的宝可梦后，小智决定在这里展开新的旅程。跟宝可梦 超世代开始一样，他只带着他的皮卡丘一起旅行。
在旅行开始时，小智结识了一位野性少女——以成为龙属性宝可梦大师为目标的艾莉丝。后来，小智又与三曜市三曜道馆的馆主天桐进行了对战，而后者的目标是成为世界第一的宝可梦酒侍。在小智获得了三元徽章后，三人决定结伴同行。在合众地区的旅途中，小智除了挑战道馆外，还参加了合众地区的特色比赛东·乔治对战、东·乔治格斗大会以及宝可梦世界锦标赛青少年杯，尽管小智没有在任何一个比赛中赢得冠军，他依然每次都衷心地为获胜的伙伴们祝贺。
生，并认识了水莲、莉莉艾、玛奥、卡奇和马玛内。小智被阿罗拉地区的宝可梦和风土人情所吸引，决定留下来体验校园生活，他同时也获得了美乐美乐岛的守护神卡璞?鸣鸣赠予的z手环与电z。后来，小智了解到阿罗拉地区特有的诸岛巡礼，并决定参加以拿到新的z纯晶。小智通过了葱郁洞窟的考验，并获得霸主宝可梦猫鼬探长赠予的一般z，也因帮助居民赶走了作恶的阿罗拉的样子的小拉达和拉达从君莎小姐那得到了感谢状。之后小智战胜了哈拉，突破了大考验，哈拉本想赠予小智格斗z，然而卡璞?鸣鸣却把格斗z换成了电z，小智也因。。。。。。，